CHIPNOVA原位液相電化學助力破解“黑匣子”,揭示電荷儲存聚集反應新機制

更新時間:2023-09-07      點擊次數:893

北京時間9月6日,廈門大學廖洪鋼教授、孫世剛院士團隊,與北京化工大學陳建峰院士團隊美國阿貢國家實驗室徐桂良、Khalil Amine研究員團隊合作,在國際Ding級期刊Nature雜志上發表了題為“Visualizing Interfacial Collective Reaction Behaviour of Li-S Batteries"的最新研究成果。


該項成果基于自主研發建立的高時空分辨電化學原位液相透射電子顯微系統(EC-TEM),對鋰硫電池界面反應過程進行了深入研究,shouci發現了鋰硫電池電荷儲存聚集反應新機制。



論文通訊作者:廖洪鋼教授、徐桂良研究員、Khalil Amine研究員

第一作者:周詩遠、施杰




▲ 重要發現:鋰硫電池電荷儲存聚集反應行為




在“碳達峰,碳中和"目標的推動下,發展具有高能量密度和儲能效率的二次電池體系已經成為當前的研究熱點。在原子/分子層次揭示電極和電解質界面的化學反應對于電池設計至關重要。目前對潛在機制的理解主要依賴于經典電化學理論和固/液界面的Gouy-Chapman-Stern(GCS)雙電層模型。在此模型中,反應物質擴散到表面并吸附發生電極反應進行轉化。然而,電極表/界面發生的電化學反應過程至今尚不明確,就像一個神秘的“黑匣子"。


鋰硫電池具有jigao的能量密度(2600 Wh kg–1)和更低的成本,然而受限于傳統原位表征工具的時空分辨率的局限和鋰硫體系的不穩定性和環境敏感性等挑戰,當前仍然缺少原子/納米尺度上對鋰硫電池界面反應的理解。為此,廈大團隊采用CHIPNOVA(超新芯)透射電鏡液體電化學原位系統,耦合真實電解液環境和外加電場,實現了對鋰硫電池界面反應原子尺度動態實時觀測和研究。


在這項工作中,廖洪鋼教授、孫世剛院士團隊發現在鋰硫電池中存在著dute的界面反應機制,即引入金屬納米團簇活性中心的表面誘導多硫化鋰(LiPSs)聚集和電荷儲存,導致從LiPSs富集相瞬時轉變為非平衡態的Li2S納米晶。這一發現不同于傳統的電化學反應過程中 LiPSs逐步轉化為Li2S2和Li2S的經典途徑。分子動力學模擬證實了活性中心與LiPSs分子之間的長程靜電作用導致界面分子聚集體的形成以及電極界面的集體電子轉移。





▲視頻1:空白電極表面單分子反應過程




▲視頻2:活性中心表面聚集體反應過程



這項成果發現了鋰硫電池全新的界面反應過程。不同于傳統GCS模型所涉及的單個分子的擴散、吸附和轉化等過程,鋰硫電池電荷儲存聚集反應新機制從原子/分子尺度揭示了金屬活性中心與LiPSs之間的長程相互作用、LiPSs聚集體的形態、集體電荷儲存和Li2S瞬時結晶等過程。未來,基于電荷儲存聚集反應新機制將從全新角度推進鋰硫電池電極材料和體系的設計和研發,促進高比能、高功率、快充鋰硫電池的發展。這一在鋰硫電池體系中觀察到的集體電子轉移反應行為最近也在其他電化學體系中觀察到。





▲圖1 電化學原位液相透射電鏡的設計以及對鋰硫電池界面反應的研究




▲圖2 無活性中心界面的單分子反應過程




▲圖3 活性中心界面的硫化鋰沉積結構




▲圖4活性中心界面的電荷儲存聚集反應過程



同期,Nature雜志還以Research Briefing形式對該成果進行了科普性報道。


《自然》雜志副主編Yohan Dall’Agnese評價該工作——這篇論文很引人注目,因為作者揭示了鋰硫電池中一個wanquan意想不到的儲能機制??紤]到這種類型的電池已經被廣泛研究了幾十年,這是一個極為罕見的情況。這些觀察結果得益于令人印象深刻的高分辨率原位透射電子顯微鏡的發展,它們將有助于改進下一代電池。


同行專家對這項工作高度評價——這項工作tianbu了如何將高能量、低成本鋰硫電池商業化的巨大知識空白。作者的成像結果解決了關于多硫化物穿梭效應的起源和演化,以及這些電池中界面反應的緩慢動力學的長期爭論,并證實了電極表面結構對這些過程的影響。 該結果對于電池和電子顯微鏡研究都具有重要意義。




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